Hrad Pajštún patril do sústavy pohraničných kráľovských hradov, ktoré vznikali od 13. storočia na ochranu severozápadnej hranice Uhorska. Bol postavený na skalnom brale, ktoré poskytovalo dobrý rozhľad na Záhorie. Podľa neoverených údajov založila hrad už začiatkom 13. storočia česká kráľovná Konštancia - dcéra uhorského kráľa Bela III. Iné zdroje vravia, že hrad vystavali pravdepodobne v poslednej tretine 13. storočia po násilnom zániku neďalekého Dračieho hrádku. Prvá písomná zmienka pochádza z roku 1273.
Pajštúnsky hrad mal šťastie na majiteľov. Počas dvoch storočí ho vlastnili len tri rody. V roku 1390 ho daroval uhorský kráľ Žigmund Luxemburský ako odmenu za vernosť grófom zo Svätého Jura a Pezinka. Tento rod vlastnil pajštúnske panstvo až do roku 1526, keď na Pajštúne zomrel Krištof II. Svätojurský a s ním aj celý rod. Hrad pripadol späť kráľovi. Za zásluhy v boji získal Pajštún od Ferdinanda I. Habsburského Gašpar Serédy zo Serede. Ako skúsený vojak venoval pozornosť opevneniu hradu, nechal vybudovať mohutný delový rondel (polkruhový výbežok hradby). Po jeho smrti pripadol hrad opäť kráľovskej korune. Od roku 1552 býval na Pajštúne hlavný kapitán Bratislavského hradu Eck zo Salmu a Neubergu. V tomto období bol hrad zmodernizovaný podľa najnovších opevňovacích poznatkov.
V roku 1592 právom zálohu získal hrad Mikuláš II. Pálffy, významný turkobijec, avšak o rok neskôr vypukla vojna s Turkami. Dlhodobá neprítomnosť majiteľa sa viditeľne prejavila na neúdržbe hradu. S podlomeným zdravím z protitureckých výprav Mikuláš Pálffy ako 48-ročný zomrel na svojom hrade Červený Kameň a Pajštúnsky hrad aj s panstvom zdedila vdova Mária, rodom Fuggerová a štyria synovia Štefan, Ján, Pavol a Mikuláš. V roku 1619 prišlo k deleniu majetku a hrad v dosť zanedbanom stave pripadol synovi Pavlovi IV. Pálffymu. Oprava bola nevyhnutná, lebo čoraz častejšie sa v okolí objavovali prieskumné turecké oddiely. Náročnú prestavbu, pri ktorej zo stredovekého jadra hradu neostalo takmer nič, viedol taliansky stavebný inžinier Filiberto Luchese. Na západnej strane vzniklo nové opevnenie, zosilnené nárožnými bastiónmi, ktoré kryli prístup k bráne. Na severnej strane vystavali mohutný delový rondel - dva výrazné výstupy z hradieb, jeden polkruhový a druhý zalomený, ktoré sa mohli vzájomne dopĺňať delovou paľbou. V päte zalomeného múru sa zachoval vytesaný letopočet rekonštrukcie hradu - 1645. Z tohto obdobia sa zachovali aj mohutné kamenné nosníky zdobené maskarónmi. Pôvodne ich bolo deväť a podopierali tri dvojposchodové arkiere. Táto modernizácia sa ukázala ako prospešná v roku 1644, keď vtrhli do Stupavy švédske vojská ale Pajštún nedobili.
Koncom 17. storočia sa stal i keď nákladne prestavaný Pajštún nepohodlným. Majitelia sa odsťahovali do opevneného kaštieľa, ktorý si nechali postaviť v neďalekej Stupave. V polovici 18. storočia, počas panstva Leopolda III. Pálffyho, hrad vyhorel. Zhoreli strechy a veľká časť hradu. Avšak v tom čase bol obývaný len malou vojenskou posádkou. Časť hradu bola provizórne opravená, na nákladnejšiu opravu nebol dôvod. Hrad sa však zmenil na ruinu až v roku 1810, keď ho napoleonskí vojaci pravdepodobne z rozmaru (na hrade nebola vojenská posádka ani nemal strategický význam) vyhodili do povetria. Výbuch zničil celý horný hrad. Roku 1867 predali Pálffyovci stupavské panstvo i so zrúcaninou hradu rodine Károly, ktorá sa usadila v kaštieli v Stupave. Károlyiovci opustili svoje majetky v roku 1945.